目前，對(duì)于傳統(tǒng)熱催化還原CO2的研究主要集中于高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性催化材料的開(kāi)發(fā)及催化機(jī)理的研究，產(chǎn)物主要以一氧化碳（CO）、甲醇（CH3OH）低碳烯烴和烴類(lèi)燃料為主。通過(guò)逆水煤氣（RWGS）反應(yīng)產(chǎn)CO具有很高的靈活性，因?yàn)楫a(chǎn)物CO又可以重新作為反應(yīng)物用于甲醇及烴類(lèi)的生產(chǎn)。但是，RWGS反應(yīng)是典型的吸熱反應(yīng)，需要在較高溫度條件下進(jìn)行，因此，RWGS反應(yīng)的研究主要集中在如何克服反應(yīng)動(dòng)力學(xué)障礙以獲得更高的CO產(chǎn)率方面；CO2轉(zhuǎn)化為甲醇是最直接的CO2利用路線，因?yàn)榧状伎梢灾苯幼鳛槿剂咸砑觿?、燃料替代品以及許多通用化學(xué)品的前驅(qū)體。雖然CO2通過(guò)加氫的方式合成甲醇的反應(yīng)是放熱過(guò)程，但在低溫條件下反應(yīng)又會(huì)受到動(dòng)力學(xué)因素的限制。

CO2轉(zhuǎn)化為不同產(chǎn)品的兩種主要路徑

1、逆水煤氣反應(yīng)產(chǎn)一氧化碳
典型的RWGS反應(yīng)催化劑通常將活性組分高度分散在金屬氧化物載體表面，通過(guò)增大金屬–載體界面來(lái)提高催化劑活性。研究表明，RWGS反應(yīng)產(chǎn)CO可能存在兩種不同的反應(yīng)路徑，一是氧化還原機(jī)理（以活性金屬Cu為例），在催化劑表面CO2將CuO氧化為Cu+的同時(shí)產(chǎn)生CO，然后H2再將Cu+還原為CuO并生成H2O；另外一種更為廣泛認(rèn)可的是甲酸鹽分解機(jī)理，CO2首先通過(guò)加氫生成甲酸鹽，然后C=O雙鍵斷裂生成CO。因此，高效的RWGS反應(yīng)催化劑應(yīng)該同時(shí)具有良好的加氫活性與斷裂C=O雙鍵活性。其中金屬顆粒負(fù)載的金屬氧化物催化劑由于金屬較好的H2解離能力及其與載體之間的氫溢流效應(yīng)而得到廣泛應(yīng)用?；谝陨咸岢龅姆磻?yīng)機(jī)理，常用的催化劑體系有Cu基催化劑、貴金屬催化劑及以CeO2為載體的催化劑。

2、CO2加氫產(chǎn)甲醇
通過(guò)RWGS反應(yīng)實(shí)現(xiàn)CO2加氫到甲醇（CAMERE）可以達(dá)到每年約75Mt的產(chǎn)量。整個(gè)過(guò)程首先需要在ZnAl2O4上進(jìn)行RWGS反應(yīng)，除去水氣后在Cu/ZnO/ZrO2/Ga2O3上進(jìn)行甲醇合成的反應(yīng)，該過(guò)程雖然可以得到一定量的甲醇，但需要兩種催化劑及反應(yīng)器，具有較高的成本。因此，目前研究主要集中在Cu基催化劑上的CO2直接加氫到甲醇方面。結(jié)果表明，Cu基催化劑的催化活性具有明顯的結(jié)構(gòu)敏感性，不同的元素組成、晶面暴露、界面結(jié)構(gòu)主要影響到CO2的吸附及活化過(guò)程，進(jìn)而影響甲醇選擇性及產(chǎn)率。在機(jī)理研究的基礎(chǔ)上，許多研究還通過(guò)添加助劑或采用其他催化體系的方式增強(qiáng)催化劑對(duì)CO2的吸附活化性能及產(chǎn)物甲醇的選擇性。

3、費(fèi)托反應(yīng)產(chǎn)烴類(lèi) 
另外一種CO2催化還原的路徑是通過(guò)CO2加氫的費(fèi)托反應(yīng)（CO2-FT）產(chǎn)烷烴或烯烴。目前，在每年產(chǎn)生200Mt烯烴的同時(shí)還會(huì)排放出1.2–1.8噸的CO2，通過(guò)CO2-FT路徑可以在制備烯烴的同時(shí)減少CO2的排放。但高活性CO2-FT反應(yīng)催化劑的設(shè)計(jì)十分困難，理想的催化劑必須同時(shí)具備高RWGS反應(yīng)活性及高FT反應(yīng)活性，而且只有當(dāng)FT反應(yīng)過(guò)程可以足夠快的轉(zhuǎn)化RWGS反應(yīng)生成的CO時(shí)，才能打破RWGS反應(yīng)的熱力學(xué)限制從而實(shí)現(xiàn)更高的CO2轉(zhuǎn)化率。傳統(tǒng)通過(guò)合成氣的FT反應(yīng)（CO-FT）常用的催化劑以Fe基催化劑（高溫時(shí)）和Co基催化劑（低溫時(shí)）為主，對(duì)比它們催化CO-FT和CO2-FT的活性可知，CO的轉(zhuǎn)化率（最高至87%）要顯著高于CO2的轉(zhuǎn)化率（最高45%），這說(shuō)明當(dāng)反應(yīng)的碳源從CO變?yōu)镃O2后，需要在傳統(tǒng)FT反應(yīng)催化劑基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)新的催化劑以提高反應(yīng)活性。目前關(guān)于CO2-FT反應(yīng)催化劑的研究以Fe基催化劑為主，與Co基催化劑相比，F(xiàn)e基催化劑具有更高的CO2轉(zhuǎn)化率及高碳烯烴選擇性，F(xiàn)e基催化劑性能的提升主要是由于提高了RWGS反應(yīng)的活性而引起的，但關(guān)于反應(yīng)過(guò)程中Fe基催化劑的活性中心是氧化鐵還是氧化亞鐵仍然存在較大分歧。除產(chǎn)高碳烯烴外，CO2直接甲烷化在一些特定地區(qū)也具有十分重要的研究?jī)r(jià)值。CO2甲烷化反應(yīng)的研究以Ni基催化劑為主，另外部分貴金屬（如Ru、Rh）則表現(xiàn)出更高的低溫催化活性。
CO2催化還原最重要的是選擇性的問(wèn)題，想要提高特定產(chǎn)物的選擇性需要綜合考慮反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)及中間產(chǎn)物。針對(duì)不同的CO2還原路徑，高活性、選擇性及穩(wěn)定性催化劑的設(shè)計(jì)仍然存在著許多問(wèn)題，具體如下：（1）催化劑表面反應(yīng)關(guān)鍵中間體的穩(wěn)定；（2）原位手段對(duì)反應(yīng)過(guò)程的表征及機(jī)理的研究；（3）低成本催化劑的開(kāi)發(fā)；（4）催化劑抗水、抗中毒性能的提升；（5）開(kāi)發(fā)無(wú)CO2排放的新型H2源等。其中，通過(guò)原位手段對(duì)反應(yīng)過(guò)程的表征及機(jī)理的研究是解決問(wèn)題的關(guān)鍵。

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